Nature：记录光子流动的新型量子显微镜
推广位（非商务）
撰稿 | 陈飞
导读
超快自由电子和光之间相互作用的研究进展引入了一种以前未知的量子物质，量子自由电子波包。迄今为止，腔体中的光与量子物质相互作用的研究主要集中在原子、量子点和量子电路等束缚电子系统上，这些束缚电子系统在很大程度上受到其固定的能态、光谱范围和选择规律的限制。而量子自由电子波包没有这样的限制，但迄今为止还没有实验表明光子腔对量子自由电子波包的影响。
近日，Ido Kaminer 教授带领的团队在世界顶尖期刊 Nature 上发表文章，他们开发了一套观察自由电子与光子腔的相互作用的多维纳米尺度的成像和光谱学平台。利用这台超快电子透射显微镜可以改变照亮任何纳米材料样品的光的颜色和角度，并绘制光子与电子的相互作用。这是人们第一次真正看到光被困在纳米材料中的动态，而不是依靠计算机模拟。
这一突破可能会对许多潜在的应用产生影响，包括用于更稳定地存储量子比特的新型量子材料的设计。同样，它可以帮助提高手机和其他屏幕的色彩清晰度。
视频（3′27″）：记录光子流动的新型量子显微镜
视频来源：Technion
背景介绍
由倏逝光场介导的自由电子和激光脉冲之间的超快相互作用，使得在纳米尺度上探索飞秒动力学的强大工具得以发展。这种类型的相互作用,称为光子诱导近场电子显微镜(PINEM)，被用来演示激光驱动自由电子的量子游走,阿托秒电子脉冲序列、转移角动量的近场自由电子和在毫电子伏特级别的能量分辨率的等离子体光学成像技术(激光诱导)。相互作用后，电子分裂成一个由光子能量ħω等距的量子叠加态的状态，也就是说电子跨越了构成一种新型量子物质的能级的“阶梯”。人们因此受到启发，将这样一个自由电子放置在具有大品质因子(Q)的腔中，以与腔中的束缚电子系统相同的方式改变这种量子相干激发的性质。
与束缚电子相比，自由电子可以在更高的能量尺度和更短的时间尺度上相互作用。与束缚电子不同的是，束缚电子被限制在离散的能级上，自由电子占据连续的能量，可以用可调谐的方式量化成电子能量阶梯。
这种可调性可能导致量子非线性光学、量子态合成和电子与光子的量子相关性的基本效应。
然而，由于固有光损耗和低Q因子的影响，目前报道的实验电子-光子相互作用在增强的相互作用强度或持续时间上都没有显示出光子腔的任何影响。本文作者演示了低损耗、介电性光子晶体腔的相互作用，并测量了在光子晶体腔模式下自由电子Rabi振荡作为位置函数的空间模拟。Rabi振荡验证了该系统中电子的量子性质，并证实了纯经典理论在该实验中不足以描述光-物质的相互作用。
基于此，Ido Kaminer教授团队提出了一个用于纳米级电子-腔-光子相互作用的平台。在该平台中，研究人员实验获得了迄今为止报道的最强的相干电子-光相互作用。相互作用的强度使我们能够通过自由电子探针测量腔内光子的寿命，并使用低到皮焦耳级别的脉冲能量获得PINEM相互作用。除了相互作用的时间动力学外，还能够将光子带结构解析为能量、动量和偏振的函数，同时捕获深亚波长分辨率下腔模的空间分布。
这些能力为纳米结构提供了超越非相干展宽限制的多维表征，并为软物质和其他脆弱样品的低剂量激发和探测提供了一条途径。该文章结果为自由电子与空腔光子的强耦合以及先前未知的电子-光子和电子-电子纠缠铺平了道路。
创新研究
超快电子透射显微镜是一个飞秒泵浦探针装置，使用光脉冲激发样品和电子脉冲探测样品的瞬态状态。这些电子脉冲穿透样品并对其成像。在一个设置中包含多维能力是非常有用的，以充分表征纳米尺度的对象。这项突破的核心在于，超快自由电子-光相互作用研究的进展已经引入了一种新的量子物质——量子自由电子波包。
作者利用量子自由电子波包探测安装在超快投射电子显微镜上的具有多维度的光腔（特别是光子晶体膜），如图1所示。和其他显微镜一样，飞秒激光脉冲被分成两部分:一部分用来激发样品(泵)，另一部分产生电子脉冲(探针)与样品相互作用。通过电子能量滤波（图1a），利用探针电子成像真实空间中的光场分布，以深亚波长分辨率分辨纳米结构的近场。改变了样品倾斜相对于激光泵浦(图1b)，以实现与光子腔谐振的耦合。通过改变泵浦激光波长(图1c)和偏振(图1d)，可以充分表征谐振。利用泵浦激光脉冲和探针电子脉冲之间的可控延迟时间(图1e)，可以在超快的时间尺度上成像光子腔内的光动力学。
通过相干自由电子探针直接测量空腔-光子的寿命，并观察到相对于以前的电子-光子相互作用的实验，在相互作用强度上增加了一个数量级。自由电子探针解决了相互作用的时空和能量-动量信息。电子光谱的空间映射证明了电子的量子性质。自由电子和空腔光子之间的相互作用可以实现对软物质或其他对光束敏感的材料进行低剂量、超快的电子显微镜观察。
图1. 多维光谱的超快电子透射显微镜（空间，动量，能量，极化和时间）
图片来源：Wang, K., Dahan, R., Shentcis, M. et al. Coherent interaction between free electrons and a photonic cavity. Nature 582, 50–54 (2020). Extended Data Fig. 1
在研究电子-空腔-光子相互作用的强度之前，作者用电子探针表征了一个三角形光子晶体腔。首先，作者测量了在波长为525-950 nm，入射角度为0°-24.4°时，横向TM极化和横向TE极化的光子晶体的能带结构(图2a)。电子与平行于电子速度的电场分量相互作用直接测量了光子晶体的Bloch模，其深亚波长分辨率为~ 30nm（图2b）。（Nature 462,902–906 (2009)；Nano Lett. 10, 1859–1863(2010)；ew J. Phys. 12,123028 (2010).）
图2. 光子晶体的带结构重建和Bloch模式的直接成像。
图片来源：Wang, K., Dahan, R., Shentcis, M. et al. Coherent interaction between free electrons and a photonic cavity. Nature 582, 50–54 (2020). Fig. 2
根据光子在腔中的寿命，在零延迟时间附近，谱表现出典型的时间对称行为(低Q)或时间不对称行为(高Q)。这个高Q值导致相互作用强度相对于目前报道的最高PINEM相关值增加了一个数量级以上。（图3a）图3b显示了相互作用概率与入射激光脉冲能量的关系，当脉冲能量低至100 pJ时，这种关系仍然可见。图3a的插图也显示了作为脉冲能量的函数的总相互作用概率，显示腔比测量的铝膜提升了10，比文献中报道的金膜提升了30。（Proc. Natl Acad.Sci. USA 113, 2041–2046 (2016).）大q腔模对电子-光子相互作用的显著增强也为软物质和其他光束敏感样品的低剂量激发提供了途径。在超快电子显微镜实验中，低激发剂量是通过空腔共振和少量电子引起的场增强来实现的。
图3. 光子晶体腔中电子与皮焦耳激光脉冲的增强相互作用，及其在敏感材料的量子态合成和超快电子显微镜研究中的可能应用。
最后，就像被束缚的电子一样，自由电子的物理性质可以通过将其插入空腔来改变。可以把自由电子看作可能的量子位，用来保存或传递量子信息。腔的态密度的存在可能极大地改变自由电子自发发射的能量和速率，从而形成Compton散射、Cherenkov辐射甚至自由电子激光的新体系。甚至可能对发射的光子统计进行设计，从自由电子产生量子光源。
未来展望
电子显微镜和自由电子物理的其他领域可以从与光子腔的融合中获益，使软物质或其他对光束敏感的材料的低剂量、超快电子显微镜成为可能。
而这种电子显微镜可以进一步发展为量子传感，电子-光子相互作用为电子显微镜内的光学腔上的微小物体(如分子和蛋白质)提供间接的、非破坏性的传感方案。
同时，这种相互作用也可能为利用自由电子进行量子信息处理和量子传感开辟道路。未来的研究可以实现自由电子强耦合，光子量子态合成和量子非线性现象，如腔光力学。
同样，它可以帮助提高手机和其他屏幕的色彩清晰度。比如，当今世界上最先进的屏幕使用基于量子点的QLED技术，使控制色彩对比度的清晰度高得多。目前面临的挑战是如何提高大表面上这些微小量子点的质量，并使它们更加均匀，提高屏幕分辨率和颜色对比度。
文章信息：
https://doi.org/10.1038/s41586-020-2321-x
转载/合作/课题组投稿，请加微信：447882024
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